BRICKTECH: Assessment for the use of waste in the brick production. Petrophysical characterization of new mix designs and optimization of the firing conditions

Bricks are traditional building materials with ancient origin, but that can respond to the important challenges the industrial research is currently called to face, i.e. in reducing energy consumption, in lowering production costs and in improving physical properties and durability of the finished products. The growing demand for a sustainable production addressed research to obtain new materials designed to meet environmental issues and society welfare. A possible way to achieve these goals and satisfy these different aspects is the optimisation of new mix design, re-using waste materials produced from industrial, urban and excavation activities. The fulfilment of a sustainable production is twofold, determining a reduction in the exploitation of new geo-resources, and mitigating the problem of waste accumulation and management, reassessing residual materials as secondary sources for a new environmental-friendly material production. Although numerous studies have been carried out in the last decades addressing waste reuse as a successful alternative resource in the production of bricks, their implementation in the industrial sector is still very limited. The main reasons are: i) sporadic partnership between academic research and industry in this technological area; ii) lack of specific standards for the evaluation of processes and finished products; and iii) limited public education on the possible sustainable frontiers. Another important issue should be considered in the production of new materials: the maintenance of the aesthetic quality when substituting traditional materials. Bricks are building materials, and innovation should respect parameters such as the "cultural compatibility", understood as the recognition of the territorial identity of a community. This aspect has even of greater relevance when bricks are used as integration or replacement materials in the restoration of damaged historical buildings. This work aims at filling the gap between academic research and industrial development, through a close collaboration between university and industry and the achievement of common objectives. This was possible with the support of a leader company in the production of traditional bricks, SanMarco-Terreal srl (Noale, Italy), which contributed offering technical support, raw materials and consolidate experience in the production of traditional bricks. New mix designs have been developed according to the objectives of Horizon 2020, (https://ec.europa.eu/programmes/horizon2020/), particularly in the field of sustainable use of natural resources, optimization of firing conditions, recycling and gas emission control, in order to satisfy the goals related to the scientific excellence, the societal challenges and the industry leadership. Therefore, the study focused on: 1) the relationship between chemical-mineralogical characteristics and mechanical properties and durability under different stress conditions of bricks already on the market, obtained by different clays and fired at different temperatures (600, 950, 980, 1050°C); 2) the characterisation of the pore system in commercial bricks using a multi-analytical approach, in order to fully understand and describe porosity through a parameterization of the morphological characteristics of pores. This study was also addressed to the optimization of the pore system in fired bricks obtained from different raw materials and fired at different temperatures (600, 950, 1050°C), providing hints for the optimisation of production strategies that can affect the pore system and the brick quality; 3) the study of new mix designs obtained by adding waste material from quarrying activities and industrial sludge for the production of new bricks based on the concepts of reuse and sustainable use of natural resources. The type of waste specifically adopted were: i) trachyte fragments from quarrying activity (Euganean Hills, Italy); ii) sludge resulting from the ceramic industry. The study of the commercial bricks showed that the chemical-mineralogical and physical-mechanical properties, the porosity and the durability of the finished products are highly dependent on the raw material composition and the firing temperatures reached during the production process. The results obtained for the new experimental products demonstrated the real possibility to achieve new bricks reusing waste, maintaining the physical, mechanical and aesthetic features of the traditional materials and improving the quality of the finished product. More in detail, commercial bricks fired at temperature of 1050°C showed considerable mineralogical transformations, with the growth of new phases and a higher vitrification process in the matrix, which determined improvement of the mechanical properties. On the contrary, brick fired at 600°C had good water behaviour, but resulted weaker during accelerated ageing tests. This behaviour is due to the low compactness determined by the absence of vitrification in the matrix and the low rate of new phase crystallisation. Moreover, it was observed how hausmannite (Mn3O4) used as a dye, caused changes not only in the aesthetic aspect of the finished product determining a dark grey colour, but also in its mechanical properties and in the porous system, since it promotes the melting process. The detailed study of the porosity allowed knowing the pore system in each of the samples and assessing the influence of the raw materials and firing temperature on the development of the pore system. Bricks produced with carbonate clay showed higher porosity and pore interconnection due to the decomposition of the carbonate during the firing process. Moreover, in the bricks fired at higher temperatures (1050°C) changes in the morphology of pores occurred, which became larger and rounder due to the release of volatiles. On the contrary, in bricks obtained from the least carbonate clay and fired at 600°C, porosity displayed very different features, with less homogeneous and smaller pores. In the study on the influence of the waste materials used in the production of new bricks, two different cases were considered: i) addition of stone waste from trachyte quarrying activity; ii) addition of ceramic sludge. These materials were added as temper; influence on the physical-mechanical properties and durability were investigated. Results were satisfactory, recognising their potentiality as possible sustainable additives in the brick industry. It was observed that the alkali feldspars in trachyte act as fluxing agents and decrease the melting point. This effect was emphasized with different observations: textural and mineralogical analyses showed a considerable increase of the number of bridges among minerals and a wider recrystallization of the matrix, sonic data an overall increase in compactness, porometry a different evolution of the pores system upon firing. These changes developed not only at increasing temperature, but also at increasing trachyte content. Furthermore, the analysis of the thermal properties, carried out on infrared images showed that the increasing content of trachyte reduces heat transmittance. Only in one case (a brick with 15% of trachyte and fired at 1050°C) an increase in heat transmittance was observed, caused by the high degree of sintering achieved. In general, the good response to stress conditions (under freeze-thaw and salt crystallization cycles) and the relatively homogeneous features among the samples showed that trachyte can be considered as a valid alternative material to the currently used temper which also brings technical advantages. One important result is that the addition of a trachytic temper confers to bricks the same technical features of traditional ones already at a temperature as low as 900°C, opening the possibility to the reduction of production costs, in addition to that of exploitation and use of new geo-resources. The use of sludge from ceramic industry also showed satisfactory results. Colorimetry proved that these bricks have aesthetic characteristics very similar to those of bricks already on the market, as well as mechanical properties determined by uniaxial compressive and ultrasonic tests. Nonetheless, differences arose when durability was evaluated. While during the salt crystallisation tests the experimental bricks preserve almost intact their original appearance and mechanical properties, they resulted to be particularly vulnerable to freeze-thaw cycles. This suggests that they may represent a valid substitute of commercial bricks, but caution should be taken when using in cold climates. PhD thesis is an important starting point to address the improvement of the traditional bricks in a sustainable way, and the assessment of the characteristics for new materials derived from industrial wastes, evaluating quality and durability. Both case studies demonstrated that the reuse of industrial waste could indeed sustain the industrial sector of brick production, providing a reduction in the exploitation of geo-resources, energy consumption and costs. The comprehension of the intrinsic relationships between mineralogical composition, textural features and physical properties resulted to be fundamental for the development of new products.

BRICKTECH: Valutazione dell’utilizzo dei materiali di scarto nella produzione di laterizi. Caratterizzazione petrofisica di nuovi mix design e ottimizzazione delle condizioni di cottura. RIASSUNTO Il laterizio é un materiale della tradizione costruttiva dalle antiche origini, ma che può rispondere alle importanti sfide verso cui la ricerca in ambito industriale è attualmente rivolta, ossia il risparmio energetico, l’abbassamento di costi nella produzione e il miglioramento delle qualità del prodotto finito. Inoltre, la crescente domanda di una produzione sostenibile ha indirizzato la ricerca verso nuovi materiali che tengano conto della salvaguardia dell’ambiente e del benessere della società. Una delle strade percorribili per il raggiungimenti di tali traguardi e che congiunge questi diversi aspetti è l’ottimizzazione di nuovi mix design, utilizzando materiali di scarto, risultato di attività industriali, urbane e di escavazione. In questo modo il consolidamento di produzioni di tipo sostenibile ha un duplice valore in quanto non solo determina la diminuzione dell’utilizzo di nuove geo-risorse, ma si risolve anche il problema dell’accumulo e della gestione dei rifiuti, rivalutandoli come fonte secondaria di interesse per la realizzazione di nuovi materiali nel rispetto della tutela dell’ambiente. Nonostante negli ultimi decenni siano stati numerosi gli studi effettuati per la realizzazione di mattoni con materiali di riuso come risorse alternative e questi abbiano dimostrato una vasta applicabilità nel settore del laterizio, l’implementazione in ambito industriale è ancora oggi molto limitata, a causa della mancanza della compartecipazione tra ricerca accademica e le reali necessità industriali, della scarsità di standard specifici di valutazione dei processi di lavorazione e dei prodotti finiti e della limitata educazione pubblica rispetto alle possibili frontiere sostenibili. Un altro aspetto importante che deve essere considerato nella produzione di nuovi materiali è quello del mantenimento delle caratteristiche estetiche del materiale tradizionale. Il mattone, infatti, essendo un materiale da costruzione, deve rispondere a parametri di “compatibilità culturale”, intesa come riconoscimento della identità territoriale di una comunità. Questo aspetto ovviamente ha un valore ancor maggiore nel caso di materiali impiegati con funzione di integrazione o sostituzione per il ripristino e/o restauro di edifici storici danneggiati. Questo lavoro è, pertanto, rivolto a colmare la lacuna di uno scarso dialogo tra ricerca accademica e sviluppo industriale, attraverso la stretta collaborazione tra università e industria e il raggiungimento di obiettivi condivisi. Questo è stato possibile grazie all’affiancamento di una ditta leader nel settore della produzione di laterizi tradizionali, la SanMarco-Terreal srl (Noale, Italia), che ha apportato il suo contributo mettendo a servizio strumentazioni, materie prime e la gran esperienza maturata in quest’ambito lavorativo. I prodotti sono stati sviluppati in linea con gli obiettivi di Horizon 2020 (https://ec.europa.eu/programmes/horizon2020/), soprattutto in termini di sfruttamento sostenibile delle risorse naturali, di miglioramento dei processi di trasformazione delle materie prime, di riciclaggio e della ottimizzazione delle condizioni di cottura, al fine di soddisfare i punti relativi all’eccellenza scientifica, alle sfide per la società e alla leadership industriale. Pertanto, lo studio è stato rivolto a: 1) mettere in relazione le caratteristiche mineralogiche e chimiche con le proprietà meccaniche e la durabilità in diverse condizioni di stress di materiali già in commercio, ottenuti da differenti argille e cotti a diverse temperature (600, 950, 980, 1050°C); 2) analizzare il sistema poroso di materiali industriali al fine di ottenerne una conoscenza affidabile e completa come punto di partenza per definire un protocollo per la quantificazione e la parametrizzazione delle caratteristiche morfologiche dei pori attraverso l'uso combinato di metodi tradizionali e tecniche di elaborazione di immagine a seconda del tipo di materia prima utilizzata e le temperature di cottura raggiunte (600, 950, 1050°C); 3) sperimentare nuovi mix design ottenuti dall'aggiunta di rifiuti provenienti da attività di estrazione di materiale lapideo e industriali per la produzione di nuovi mattoni basata sui concetti di riciclo e di uso sostenibile delle risorse. Il tipo di materiali di ri-uso adottati nello specifico sono stati: i) lo scarto di escavazione di trachite della cava di Rovolon, Colli Euganei, Vicenza (Italia); ii) un fango refluo derivante dall’industria ceramica. Lo studio dei mattoni commerciali ha confermato come le proprietà chimico-mineralogiche, fisico-petrografiche, di porosità e di durabilità dei prodotti finiti siano strettamente dipendenti dalla composizione delle materie prime e dalle temperature di cottura raggiunte durante il processo di produzione. I risultati conseguiti dalle analisi dei mix design sperimentali hanno dimostrato la possibilità di ottenere nuovi laterizi utilizzando materiale di scarto e di implementare strategie industriali con soluzioni sostenibili e compatibili. Più in dettaglio, i mattoni commerciali (1) cotti a temperature superiori a 1050°C hanno mostrato una maggiore evoluzione mineralogica, con la crescita di nuove fasi, e fusione della matrice, con un conseguente miglioramento delle proprietà meccaniche. Al contrario il mattone cotto a 600°C si è distinto per un buon comportamento idrico, rilevandosi però il più debole durante i cicli di invecchiamento accelerato, a causa della bassa compattezza, a questa dovuta all’assenza di vetrificazione nella matrice e alla bassa evoluzione di nuove fasi a tale temperatura. Inoltre, è stato osservato come l’hausmannite (Mn3O4) utilizzata come colorante, comporti cambiamenti non solo sull’aspetto estetico del prodotto finito (determinando un colore grigio scuro), ma agisca anche nelle sue proprietà meccaniche e nel sistema poroso promuovendo il processo di fusione. Lo studio dettagliato della porosità (2) conseguito attraverso l’uso di differenti metodologie di studio ha permesso da un lato di comprendere in maniera più approfondita i limiti di ogni tecnica, dall’altro di conoscere il sistema poroso di ogni campione nella sua complessità. I mattoni prodotti con argilla carbonatica han mostrato una maggiore porosità e interconnessione dei pori, che derivano dalla decomposizione del carbonato durante il processo di cottura. Nei mattoni cotti a temperature più alte (1050°C) è stato riscontrato lo sviluppo della morfologia dei pori, che diventano più grandi e rotondi. Al contrario nel mattone ottenuto con l’uso di una argilla meno carbonatica e cotto a 600°C, la porosità è molto diversa, i pori sono meno omogenei e più piccoli. Nella valutazione dell’influenza dell’utilizzo di materiale di scarto (3) per la produzione di nuovi laterizi, in entrambi i casi di studio i) l’aggiunta di trachite di escavazione (5, 10, 15% in peso) e ii) l’aggiunta del fango ceramico (10% in peso) come inerte, i risultati sono stati soddisfacenti al fine di identificare possibili “alternative sostenibili” ai mattoni attualmente in commercio. i) Si è visto come la presenza di feldspati alcalini nella trachite agiscono come agenti fondenti e diminuiscono il punto di fusione. Questo effetto è stato osservato sotto differenti punti di vista, dall’aumento della connessione tra i minerali, dalla crescente compattezza, dalla maggiore evoluzione della tessitura e del sistema dei pori, tutte caratteristiche che si sviluppano, non sono in corrispondenza dell’aumento della temperatura, ma anche dell’aumento del contenuto di trachite. Inoltre, lo studio delle proprietà termiche, condotto attraverso l’analisi di immagini infrarosse, ha evidenziato come il crescente contenuto di trachite riduca la capacità di trasmissione di calore. Solo nel caso del mattone con 15% di trachite e cotto alla temperatura di 1050°C è stata osservata una trasmissione di calore più rapida, per l’alto livello di sinterizzazione raggiunto. In generale la buona risposta alle condizioni di stress (gelo-disgelo e cristallizzazione di sali) e l’assenza di una forte differenza tra i campioni hanno dimostrato che la trachite può essere considerata un inerte alternativo a quello normalmente utilizzato che inoltre può recare vantaggi nella produzione, con risparmio di energia e di costi, dal momento che agisce come agente fondente. Il suo impiego permette, infatti, di ottenere mattoni cotti a 900°C (temperatura inferiore a quella attualmente utilizzata dalla ditta) e che contengano più del 10% di inerte, limitando lo sfruttamento e l’uso di nuove geo-risorse. ii) Anche la miscela con l’aggiunta del fango di scarto dell’industria ceramica ha ottenuto risultati soddisfacenti. Le prove di colorimetria han dimostrato che il prodotto finito mantiene un aspetto molto simile ad un mattone di colore giallo già in commercio (ottenuto con la stessa argilla, ma con l’inerte standard) suggerendone la possibile sostituzione dal punto di vista estetico. Le prove di compressione uniassiale e l’analisi ad ultrasuoni hanno, inoltre, rilevato anche un comportamento meccanico molto simile a quello del mattone commerciale giallo, indice della sua compatibilità anche nella riposta al carico. Solo dal punto di vista della durabilità il mattone ottenuto con l’aggiunta del fango ha mostrato una risposta più debole. Mentre durante la cristallizzazione dei sali il suo aspetto originario è rimasto quasi intatti, a condizioni forzate di gelo e disgelo si è riscontrato il progressivo deterioramento dei campioni fino alla loro totale disgregazione alla fine della prova. Alla luce di quanto evidenziato questo nuovo mix design può essere a tutti gli effetti considerato un’alternativa sostenibile del mattone commerciale, in particolare per il mantenimento delle proprietà fisico-meccaniche e delle qualità estetiche, ma non può essere messo in opera in edifici situati in situazioni ambientali dove sono possibili cicli di gelo e disgelo. Questa tesi di Dottorato rappresenta un punto di partenza fondamentale per affrontare la riqualificazione di mattoni tradizionali in chiave sostenibile e permettere la valutazione in termini di qualità e durabilità dei mix sperimentali ottenuti con materiali di riciclo, nel caso specifico consistenti in trachite di cava e in un fango ceramico. Entrambi i casi di studio hanno dimostrato di rappresentare una valida alternativa al fine di ottenere nuovi mattoni di interesse per il miglioramento del settore industriale del laterizio, in termini di risparmio di sfruttamento di geo-risorse, energia e costi. Comprendere le relazioni intrinseche tra composizione mineralogica, caratteristiche tessiturali, la microstruttura e le proprietà fisiche del laterizio è la base di una consapevole conoscenza del materiale per lo sviluppo di nuovi mix design.